Теоретический отдел был создан в Институте кристаллографии в 1966 г. по инициативе выдающегося ученого В.Л. Инденбома, убедившего академика А.В. Шубникова в необходимости теоротдела, предложив решение загадки «иррационального» двойника (в то время эта задача ставила кристаллографов в тупик). Среди сотрудников Отдела были широко известный специалист по теории фазовых переходов А. П. Леванюк, а также С.А. Пикин, позднее сменивший В.Л. Инденбома на посту заведующего. Главным направлением исследований стала теория реальных кристаллов. При непосредственном участии В.Л. Инденбома были выполнены циклы работ по теории дислокаций:

— разработаны общие методы расчета упругих полей дислокаций произвольной формы в анизотропных фазах;

— разработаны методы поиска равновесных дислокационных конфигураций;

— исследовано динамическое торможение дислокаций вследствие диссипативных процессов фононной и электронной подсистемах кристалла;

— изучена кинетика дислокаций в потенциальном рельефе кристаллической решетки и при наличии локальных барьеров от точечных дефектов;

— объяснены закономерности пластической деформации при высоких и низких температурах.

В последующие десятилетия тематика теоретических исследований охватила практически все направления работы Института кристаллографии. Были разработаны основы геометрической и дифракционной оптики блоховских волн, в том числе в несовершенных кристаллах, созданы теории рентгеновского изображения дислокаций и однолучевого электронно-микроскопического контраста.

Были выполнены классические работы по теории фазовых переходов и теории симметрии: указана связь черно-белой и цветной симметрии с одномерными представлениями кристаллографических групп, предложена теория фазовых превращений между кристаллическими классами, предсказано существование несобственных и модулированных сегнетоэлектриков.

Была развита теория жидкокристаллического состояния, дана классификация многообразия термодинамических состояний мезофаз, предложены феноменологическая и микроскопическая теория жидкокристаллических сегнетоэлектриков, а также общая теория спонтанного возникновения модулированных структур в анизотропных конденсированных средах.